Dr. Pallósi József - fejlesztőmérnök, QUALITEST LAB. Kft.:

Minta előkészítési eljárások röntgenfluoreszcenciás és optikai emissziós mérések számára
I. Bevezetés

I.1. A mintával szemben támasztott követelmények

Mindkét elemzési módszer esetén a vizsgálandó mintát olyan formára, alakra kell hozni, hogy a mintatartó kazettába betehető, vagy a mintatartóba befogható legyen. Röntgenfluoreszcenciás elemzés esetén a mintát vákuumban vizsgáljuk, így az előkészített mintának a vákuumba való bevitelt is ki kell bírnia porlódás vagy szétrobbanás nélkül.
További követelmény a mintával szemben, hogy a kiinduló anyag homogén legyen vagy az előkészítési eljárás során azzá váljon. Ugyanakkor a minta szemcseméretére is szigorú korlátok vannak: kisebbnek kell lennie, mint a röntgensugárzás behatolási mélysége vagy a lézer által elpárologtatott anyagréteg vastagsága. Ellenkező esetben ugyanis értelemszerűen már nem nevezhetjük homogénnek a mintát.
A tanulmány további részében ismertetett eljárások alkalmazásával olyan minta előkészítési eljárást, folyamatot kell kidolgozni, amely a fenti követelményeknek eleget tesz.
Az eljárás kidolgozása után az előkészített minták elemzési eredményeit statisztikai módszerrel vizsgálva el kell dönteni, hogy a folyamat az analízis szempontjából lényeges paraméterek mérésére csak olyan mértékű hibával terheli a mérési eredményt, ami még elfogadható vagy elviselhető.

I.2. Az analízis főbb lépései

A mintakészítés részletes tárgyalása előtt hasznos, ha áttekintjük a minta vizsgálatának főbb lépéseit. Ez segítséget nyújthat a nem-rutinszerű mennyiségi elemzés problémáinak megoldásához.

a.
A probléma megfogalmazása. Ez az analízis megtervezésének első állomása. Meg kell határozni, milyen analitikai információkra van szükségünk.
b.
A módszer kiválasztása. Meg kell határozni, hogy a szükséges információkat milyen mérési módszerekkel szerezhetjük meg.
c.
Mintázás. Olyan folyamatot kell kiválasztanunk, amellyel eltávolíthatjuk a méréshez szükséges kis anyagmennyiséget az egész mintából és ez reprezentálja az egészet.
d.
A minta előkészítése. Csak nagyon kevés esetben alkalmas a vett minta előkészítés nélkül a vizsgálatok elvégzésére, ezért a szükséges formára kell alakítani.
e.
Mérés. Az előkészített mintából a megfelelő mérésekkel megszerezzük az elsődleges analitikai adatokat.
f.
Kalibráció. A szükséges és megfelelő standardminták mérésével elsődleges analitikai adatokat kapunk a standardokról.
g.
Kiértékelés. Az e és f pontokban kapott adatok segítségével kiszámítjuk a vizsgálat analitikai eredményét.
h.
Cselekvés. A kapott eredmények felhasználásával megadjuk a választ az eredetileg felvetett kérdésre.


II. Fémminták

A fémmintákat megfelelő szerszámokkal olyan méretre és alakra kell vágni, hogy a mérőberendezés mintatartójába, kazettájába betehetőek legyenek. A szükséges méretre vágott mintát sík felületével kell a gerjesztő forrás felé fordítani. XRF elemzés esetén a gerjesztés és a mérés vákuumban történik, ezért a mintának megfelelő mechanikai szilárdságúnak, azaz vastagságúnak is kell lennie, hogy a vákuumban a túl vékony fólia ne szakadjon szét. A minta minimális vastagságát a gerjesztő sugárzás behatolási mélysége is meghatározza. OES és XRF elemzési technika esetén ez az esetek többségében 10 - 100 µm tartományba esik, ezért az elemzendő fémfólia minimális vastagságának legalább 300 µm kell, hogy legyen.
Ugyanekkor ezen tényező a minta felületi minőségét, érdességét is meghatározza. A befogáshoz, minta felhelyezéshez szükséges méretűre vágott minta sík felületét marással, csiszolással polírozással kell kellő simaságúra előkészíteni. A mechanikai előkészítés során nagy figyelmet kell fordítani arra, hogy a minta ne hevüljön fel, mert akkor a felületen oxid réteg alakulhat ki, vagy egyes elemek kiéghetnek, szegregálódhatnak.
A mechanikai előkészítés során a felületre tapadt port, forgácsot, hűtő vagy kenőanyagot, valamint a csiszolóanyag maradványait az előkészítés befejezése után el kell távolítani.

II.1. Kemény fémek (Fe, Ni, Cr, Mo, W vagy Co alapú ötvözetek)

Elsődleges minta előkészítési módszer a csiszolás. Először durva csiszolással (köszörűkő vagy csiszolókorong, 40-es finomságú) távolítjuk el a minta felületéről a durva egyenetlenségeket valamint a mintavétel során salakkal szennyeződött vagy oxidálódott vastagabb réteget. Ez átlagos esetben kb. 0,2 mm vastag.
Különösen kemény anyagok, például szerszámacélok esetén, főleg ha réz mintavevőbe történt a mintavétel, karbid képződik és a minta vágásakor annyira felhevül, hogy dekarbonizáció léphet fel valamint mikro-repedések alakulhatnak ki. Ekkor a minta felületéből annyit kell lemarni, hogy a C koncentrációjára állandó, magas értéket kapjunk.
Egy csiszolókorongot csak néhány minta előkészítésére használjunk, mert az elhasználódott korong a mintát annyira felhevítheti, hogy bevonat alakul ki.
Egyes mintákban szabad szemmel nem vagy alig látható repedések alakulnak ki és csiszoláskor ezekbe a repedésekbe vagy a puhább vasötvözetekbe a csiszolókorong bevonati rétegéből szennyeződés kenődik be. A vizsgálatoknál szem előtt kell tartani, hogy ha korund bevonatú korongot használunk, akkor az alacsony Al koncentráció, ha SiC bevonatút, akkor a az alacsony Si és C koncentrációk, valamint ha cirkon-dioxid bevonatút, akkor a Zr meghatározása bizonytalan.

II.2. Lágy fémek (Al, Cu, Mg, Zn, Pb, Sn és Cd alapú ötvözetek)

Ilyen ötvözetek csiszolással történő előkészítésénél nagy a veszélye annak, hogy a csiszolóanyag szemcséi beépülnek a lágy fémbe. Ha a mintában lágy alkotók is vannak, például Pb az Al és Cu ötvözetekben, akkor a csiszolás különösen nem ajánlott, mert az ólom krisztallitok a felületen elkenődnek az előkészítés során.
Ezekben az esetekben a kemény fémből készült, éles szerszámmal történő esztergálás vagy marás javasolt. A kenődés további csökkentésére magas fordulatszámon (>1200 ford. / perc) kell a forgácsolást végezni.
Azokban az esetekben, ha nem szükséges a nagy pontosság vagy nem kell nyomelemeket is meghatározni, a csiszolással történő minta előkészítés is használható.


III. Talaj- és kőzetminták előkészítése

III.1. Porítás

A mintázás utáni előkészítő fázisok egyik legfontosabbika a talaj, kőzet és egyéb hasonló minták esetén a minták porítása. Ez az előkészítés két célt is szolgál: a különböző keménységű mintát alkotó fázisokat a megfelelően kis szemcseméretre aprítja és a művelet során a mintát homogenizálja is.
Tekintettel a vizsgálatra használt lézersugárzás, illetve gerjesztő röntgensugárzás (az esetek többségében Rh folytonos spektruma) behatolási mélységére, illetve lézer gerjesztésű OES esetén az elpárologtatott kismennyiségű anyagra, a minták szemcseméretének kisebbnek kell lennie 100 mikronnál. Ha Ca-nál kisebb rendszámú elemeket is akarunk vizsgálni, akkor a felső szemcseméret határa 60 mikron körül van.
Röntgenfluoreszcenciás elemzések esetén a röntgensugárzás 25 - 30 mm átmérőjű felületet lát a mintából, azaz a kölcsönhatásban résztvevő atomok száma (az analitikai jelet adó minta tömege) viszonylag nagy. Lézeres gerjesztés esetén a felület, amit a lézersugárzás ér, ehhez képest kisebb, így ez a minta homogenitására magasabb követelményeket támaszt.
A minta porítására felhasznált malom típusától és műszaki paramétereitől függően kísérleti mérésekkel – szitasorozatok felhasználásával – kell meghatározni az egyes mintafajták porításához szükséges időt. Ezt minden esetben úgy kell beállítani, hogy biztosan elérjük az adott fajta minta esetén a megfelelően kicsi szemcseméretet.
Az őrlési idő közepesen kemény kőzetekre, szilikát tartalmú talajmintákra és kohászati salakokra golyósmalom vagy vibrációs malom esetén 10 - 120 perc közé eshet.
Nagy teljesítményű malmok esetén ez azonban lemehet néhányszor 10 másodperc közelébe, de ekkor meg kell bizonyosodni arról, hogy a szükséges szemcseméret elérésén kívül a minta homogenitása is megfelelő-e.
Lágy minták, mint például a vízből leválasztott csapadék alkotta szilárd anyagok - szennyvíziszapok, stb. – esetén rövidebb őrlési idő is elegendő a cél eléréséhez.
Az őrlés megkezdése előtt becsüljük meg az őrlendő anyag keménységét és minden esetben olyan mozsarat válasszunk a porításhoz, amelynek keménysége nagyobb a feldolgozni kívánt mintánál, így beporlódással nem szennyezheti el a mintánkat. Különösen fontos ez a szempont nyomelemzések esetén.
Az őrlés során a minta egyes frakciói heves lokális felhevülést okozhatnak, ez a mintában jelen lévő illékony elemek koncentrációjának csökkenéséhez vezethet, vagy ha a minta gyúlékony illetve termikus bomlásra hajlamos alkotókat tartalmaz (pl. ritkafémek) ez a minta megsemmisülését okozhatja.
Gumi, műanyag vagy más elasztikus anyagból álló mintát folyékony nitrogénbe mártunk néhány percre, majd gyorsan leporítjuk.
A fenti eljárással igen sikeresen csökkenthetjük az ún. szemcseméret hatást (particle size effect).

III.2. Szárítás

A minta állagától függően, porítás előtt szobahőmérsékleten, papír vagy alumínium tálcára kiterítve lég-szárazra szárítjuk.
Őrlés után a mintát szárítószekrényben 105 °C-on súlyállandóságig szárítjuk, majd a minta előkészítésig és ezt követően az analízisig exikátorban tároljuk.
Egyes mintafajtákra a szabványok 1000 °C illetve 1050 °C-on történő szárítást írnak elő.
Ekkor figyelembe kell venni, hogy ezen folyamat során nem csak a szerves komponensek, hanem egyes illékony elemek (As, Se, Pb, ...) is eltávoznak a mintából.

III.3. Tablettázás

A legegyszerűbb minta előkészítési módszer, ha a porított mintát kötőanyag hozzáadása nélkül vagy minimális kötőanyag hozzáadásával tablettává préseljük.
Általánosságban azt mondhatjuk, hogy ha a minta szemcsemérete kisebb mint 50 mikron, akkor 0,2 - 1 tonna / cm2 nyomással tablettázhatjuk. Ha azonban a szemcsék öntapadó képessége kicsi, a fenti értékeknek akár a tízszeresét is alkalmaznunk kell.
A nagy nyomással acélgyűrűbe vagy mintatartó csészébe préselt minta azonban az esetek nagy részében elreped a nyomás megszűnésekor.
Ha azonban kötőanyagot kell alkalmaznunk, a megfelelő gondossággal kell kiválasztanunk: a kötőanyagot a lehető legkevesebb mennyiségben adjuk a mintához azért, hogy a nyomelemzésnél problémát okozó szükségszerű hígítás a legkisebb legyen.
Fontos szempont, hogy a kötőanyag ne tartalmazzon szennyező nyomelemeket, amelyek jelenléte az elemzést lehetetlenné teheti. Ugyanakkor állni kell az analízis során a besugárzást, és röntgenelemzések esetén stabilnak kell lennie vákuumban.
Utoljára, de nem utolsósorban lehetőleg ne legyen nagyon drága és a kezelése ne kívánjon különleges eszközöket vagy szakértelmet.
A következő receptekben felsorolt eljárások a gyakorlatban jól alkalmazhatók talaj-, kőzet- vagy egyéb porminták tablettázására. Egyszerű présgéppel 30 mm átmérőjű acélgyűrűbe préselve szilárd, jól használható mintákat kapunk.
Mindegyik eljárásnál az adott komponenseket 100 g-os gyógyszeres üvegbe analitikai mérlegen összemérjük 2 tizedes jegy pontossággal, majd az üveg műanyag kupakját rápattintva pár percig rázással homogenizáljuk a keveréket.
A présgép présszerszámába helyezett acélgyűrűbe öntjük a keveréket és lepréseljük.
A tablettát az acélgyűrűben hagyva analizáljuk, majd így exikátorban tároljuk.

1.
recept ( kőzet, talaj, magasabb szilícium-dioxid tartalmú minták):
5 g minta + 0,5 g bórsav (H3BO4) + 0,5 g cellulóz
2.
recept ( kőzet, talaj, magasabb szilícium-dioxid tartalmú minták, salakok):
5 g minta + 1 g wax
3.
recept (szennyvíz iszap, egyéb vas-oxid alapú anyagok):
5 g minta + 1 g cellulóz vagy
4,5 g minta + 0,5 g bórsav
4.
recept (bauxitok):
5 g minta + 1 g bórsav
5.
recept ( ritkaföldfém - oxidok):
4,5 g minta + 0,5 g bórsav
A fenti receptekkel készített minták mérésekor a spektrometriai módszerek érzékenysége rendkívül jó, mert a minták hígítása kicsi. Ugyanakkor ez azt is jelenti, hogy az elemzési módszerekben a mátrixhatást, főleg az abszorpciós hatást különböző mátrixkorrekciós módszerekkel végzett számításokkal kell figyelembe venni, vagy pedig az elemzési eljárás kalibrálásához ugyanolyan mátrixú etalonokat kell felhasználni, mint amilyen mintákat mérni kívánunk.
A préseléses minta előkészítés nagy előnye a gyorsasága és a felhasznált anyagok olcsósága.

III.4. Ömlesztéses minta előkészítés

Az ömlesztéses minta előkészítés lényege, hogy a kis mennyiségű porított mintát a minta típusának megfelelően megválasztott vegyszerkeverékben magas hőmérsékletre hevítve (1000 - 1250 °C) megolvasztjuk és lehűtve homogén üvegszerű anyagot állítunk elő. Ömlesztő anyagként nátrium-, illetve lítium-tetraborátot használunk különböző vegyszereket adva hozzá, hogy elősegítsük a mintát alkotó egyes vegyületek, ásványok feltáródását. A forró folyékony ömledékhez esetenként még folyósító anyagokat is adunk annak érdekében, hogy az ömledék folyékonyságát megnöveljük, illetve hogy könnyebben kiönthessük maradék nélkül a tégelyből.
A minta, ömlesztő anyag, folyósító anyag keveréket Pt/Au ötvözetből készült tégelyben hevítjük fel a szükséges hőfokra, majd a feltáráshoz szükséges időt kivárva egy szintén Pt/Au ötvözetből készült, polírozott öntőformába borítjuk és egyenletes sebességgel lehűtjük.
Sok berendezés esetében nincs külön öntőforma, hanem a feltáró tégely alja polírozott, és benne hagyjuk kihűlni a mintát. Ennek a tégelynek vagy a külön öntőformának az alja teljesen sík és tiszta kell hogy legyen.

A módszer előnyei:
A mintát alkotó elemeket feloxidáljuk és ezután teljesen feloldódnak az ömlesztő anyagban, így a lehűtés után egy teljesen homogén mintát kapunk.
A feltárás miatt teljesen megszűnik a részecske és az ásványtani hatás, nagymértékben csökkenthető a mátrixhatás, hiszen minden mintának ugyanaz lesz a mátrixa (az ömlesztő anyag). A feltárás során alkalmazott keveréssel megszüntethető a minta szegregációja, a kellően polírozott öntőforma vagy tégely használatával pedig egyenletes felületet lehet előállítani.
A kémiai reakciók gyorsak és reprodukálhatóak. Az előállított standardok és minták minden lényeges paraméterben megegyeznek.
Könnyen adhatóak a mintához belső standardként használatos vegyszerek.
Az elkészített standardok és minták hosszú ideig biztonságosan tárolhatók.
Könnyen készíthetők vegyszerek felhasználásával szintetikus standardok és tiszta ömlesztő anyagból álló mintával jól megvalósíthatók a nulla-pont vagy a háttér mérések.

A módszer hátrányai:
Nagy a munka és vegyszer igénye, hosszú időt vesz igénybe a minta előkészítése és ezek miatt relatíve drága.
Nem alkalmazható illékony elemek vizsgálata (Hg, Se, As, stb), valamint magas szerves anyag tartalmú minták és a platina család fémjei esetén.
A magas hígítás miatt erőteljes az érzékenységveszteség, ezért nyomelemzés esetén nem használható.
A könnyű elemekből álló mátrix miatt magas lesz a háttér.

Ömlesztő berendezések:
Korábban szinte csak tokos kemencéket használtak erre a célra. A vízmentes vegyszereket a kiszárított mintával összekeverve meghatározott időre az 1200 °C-ra felfűtött kemencébe tették. Előnye az egyszerűségén kívül, hogy egy időben nagyszámú mintát lehetett ugyanabban a kemencében előkészíteni.
Az induktív fűtésű berendezések megjelenésével a módszer jobban automatizálhatóvá vált, a paraméterek jobban kézben tarthatóak lettek, de az egyes mintákat időben egymás után lehet csak előkészíteni. Előnye, hogy a feltárás során lehetővé vált a minták mozgatással történő keverése. Hátrány a berendezések magas ára.
A gázfűtésű berendezésekbe egyszerre kb. 6 mintát lehetett behelyezni, a viszonylag rövid ideig tartó folyamat során lehetőség van a minták keverésére és olcsóbb a berendezés.


IV. Összefoglalás

A fentiekben ismertetett minta előkészítési módszerek áttekintést adnak a jelenleg általánosan alkalmazott előkészítési eljárásokról, amelyek alkalmasak az XRF és lézer gerjesztésű optikai emissziós méréstechnikák számára szükséges minták megfelelő előkészítésére por vagy leporítható anyagokból.
Az előkészítéshez szükséges berendezések a minta előkészítő laboratóriumban:

A felsorolt felszereléssel a fent leírt, a gyakorlatban alkalmazott eljárásokkal lehetőség van a legtöbb általános gyakorlatban előforduló minta előkészítésére.
A kismennyiségű, vagy kisméretű minták esetén a minta anyagának megfelelően speciális előkészítési eljárást (eljárásokat) kell kidolgozni.


A cikk megjelent: LABINFO Magazin, 2003/5